我所利用超高场固体核磁共振技术揭示伽玛型氧化铝表面五配位铝性质

  近日,我所固体核磁共振及催化化学创新特区研究组(05T5组)侯广进研究员团队与美国高场实验室甘哲宏博士等合作,在超高场(1.5GHz)固体核磁共振(NMR)技术应用于固体材料表面结构表征研究中取得新进展。

  氧化铝是重要的催化剂和催化剂载体,其表面的五配位铝被称为“Super-five”。五配位铝在金属活性中心分散,γ-Al2O3烧结相变,以及醇脱水反应中都起到关键作用。由于γ-Al2O3结晶度低,其表面五配位铝仅占总铝含量的3%左右,因此难以实现表面五配位铝的结构表征。目前,所有龙8龙8游戏官方网站五配位铝的结构特征都是基于理论计算推测得到的。

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  本工作中,得益于超高场条件下显著提高的27Al NMR灵敏度和分辨率,研究团队通过高场多核、多维固体核磁共振技术,直接实验观测到了五配位铝相关空间结构信息,首次揭示了γ-Al2O3表面的五配位铝以聚集态形式存在,并且在水的作用下易于发生结构重构。

  研究团队制备了富含五配位铝的无定形氧化铝纳米片(Al2O3-NS)与γ-Al2O3进行对比研究,借助超高场27Al MAS NMR对Al2O3-NS和γ-Al2O3的铝物种分别进行定量分析。通过超高场的27Al-27Al DQ双量子相关实验,以及高场多核、多维固体核磁共振技术发现,γ-Al2O3表面与Al2O3-NS的不同配位铝物种的Al(n)-O-Al(n)链接方式相同,且表面羟基分布及铝与羟基的链接方式也十分相似,进而表明 γ-Al2O3表面存在一层富含五配位铝的无定形结构。本工作有助于进一步深入理解γ-Al2O3在金属分散、催化剂烧结等应用方面的“构—效”关系。

  相关研究成果以“Nature of Five-coordinated Al in γ-Al2O3 Revealed by Ultra-high Field Solid-state NMR”为题,于近日发表在ACS Central Science上,并被选为内封面论文。该工作的第一作者是我所05T5组赵侦超副研究员。上述工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、辽宁省“兴辽英才计划”、大连市青年科技之星等项目的资助。(文/图 王瑞、赵侦超)

  文章链接: https://doi.org/10.1021/acscentsci.1c01497

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