我所揭示铁电光催化反应的新机制

  近日,我所太阳能研究部(DNL16)李灿院士、范峰滔研究员等通过构筑双极性电荷收集结构,促进了铁电光催化全分解水,并揭示了铁电光催化反应的新机制。

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  在光催化过程中,提高太阳能转化效率的核心问题是提高光生电子和空穴的分离效率,构筑内建电场是提高电荷分离的有效手段。由于自发的不对称电荷分离和高于带隙光电压的特性,铁电半导体材料被认为是太阳能光催化燃料生产的理想材料之一。在前期工作中(Adv. Mater.,2020),该团队以单畴铁电粒子为模型,研究了其中的电荷分离机制,发现自发极化引起的退极化场是其电荷分离的主要驱动力,这个电场贯穿整个单畴粒子,场强高达3.6kV/cm,是其他常见电场的数倍。然而,铁电光催化剂受限于表面电荷提取的瓶颈问题,很难实现水的完全分解,光催化转换效率远低于理论预期。

  本研究提出了一种在铁电半导体的正、负畴区构筑电荷收集纳米结构的方法,通过高效收集和利用光生电子和空穴,实现了铁电光催化剂的全分解水反应。本研究观察到光生电子和空穴分别在正、负极化Au/BaTiO3界面处聚集的现象,其空间电荷层宽度取决于BaTiO3光生载流子的热能化长度(~50 nm)。团队在铁电半导体正、负极化畴区构筑微纳金属阵列结构,进一步组装还原和氧化助催化剂后,发现Au/BaTiO3铁电光催化剂可以实现光催化全分解水反应,即使在单晶材料上仍能表现出可观的催化活性。该结果为高效利用铁电材料中高能光生电荷、实现高效太阳能转换提供了新的思路和方法。

  相关成果以“Bipolar Charge Collecting Structure Enables Overall Water Splitting on Ferroelectric Photocatalysts”为题,于近日发表在《自然—通讯》(Nature Communications)上。该工作的第一作者是我所503组博士后刘永。该工作得到国家自然科学基金、基金委“人工光合成”基础科学中心项目、中科院基础研究领域青年团队计划、我所创新基金等项目的资助。(文/图 范峰滔、刘永)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-32002-y

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